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新闻中心
新闻-中国科学家首次观测到化学反应中的“几何相位”效应
1927年波恩-奥本海默近似(Born-Oppenheimer Approximation)是研究分子等量子体系最为重要的基石。在这一近似下量子动力学研究一般忽略非绝热相互作用且只考虑最低的绝热能电子态。但是,当量子体系存在锥形交叉如狄拉克锥(Dirac Cone)时,波恩-奥本海默近似在处理这些量子体系时就可能失效。半个多世纪以前,科学家发现在波恩-奥本海默近似或绝热近似下,必须引入“几何相位”(Geometric Phase)才能在绝热近似下准确描述这些体系的量子动力学行为。而引入“几何相位”对于量子体系的动力学行为会产生明显的效应,这就是众所周知的几何相位效应。几何相位效应在很多重要物理体系中存在,如众所周知的量子霍尔效应中的一种重要的情况就是由于电子的几何相位效应所导致的。
几何相位效应对化学反应的影响也是理论和物理化学领域一个长期备受关注的重要科学问题。在最简单的化学反应体系H+H2中,电子基态和第一电子激发态势能面之间存在典型的锥形交叉。由于该体系只包含三个原子,可以采用目前的计算方法和计算资源,在理论上对其进行精确的描述。因此,H+H2反应及其同位素取代反应一直是用来研究“几何相位”效应对化学反应影响的模型体系。在过去的几十年间,许多国际上著名的科学家进行了大量的研究工作。然而,由于实验和理论上存在的巨大挑战,该问题一直以来没有得到令人信服的结论。
近日,中国科学技术大学教授王兴安,中国科学院大连化学物理研究所研究员孙志刚、中科院院士张东辉、中科院院士杨学明等人,利用自主发展的具有国际上最高分辨率的交叉分子束离子成像装置,结合高精度量子分子反应动力学理论分析,对H+HD反应中的“几何相位”效应展开深入研究并取得重大突破。研究成果于12月14日以“Observation of the geometric phase effectin the H+HD→H2+D reaction”为题发表在国际著名期刊《科学》(Science)上。
在实验上,王兴安和杨学明等人自主研制了一台独特的结合阈值激光电离技术以及离子速度成像技术的交叉分子束反应动力学研究装置,使得实验上获得的氢原子产物的散射角度分辨率达到了世界上同类仪器的最高水平。利用这一装置,研究小组成功地测得了H+HD→H2+D反应的全量子态分辨产物速度影像,在实验上观测到了转动态分辨的H2产物前向角分布快速振荡结构。在理论计算上,孙志刚发展了独特的描述化学反应中几何效应的动力学理论,并基于张东辉等人发展的高精度的势能面,通过精确量子动力学分析发现,只有引入“几何相位”效应的理论计算才能正确地描述实验观测到的前向散射振荡结构。该进展是科学实验与理论计算的又一次“完美结合”,用交叉分子束和量子化学方法首次定量了化学反应中的几何相位作用,把化学动力学中的一个不可能变成了可能!
这项研究揭示了“几何相位”在化学反应中独特的作用以及“几何相位”效应的物理本质,对于研究广泛存在锥型交叉的量子体系具有重要意义。同时,通过这项研究,科学家们还在实验上发现和证实了这一重要反应体系在高能反应时一个全新的反应机理,这对于从根本上理解这一重要体系的高能反应动力学具有重要意义。
这项研究工作得到了国家自然科学基金委动态化学前沿研究中心项目、中国科学院先导B项目和科技部有关项目的大力支持。
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